1924年夏，徐特立回到国内，继续致力于湖南教育。他创办长沙女子师范并担任校长，同时兼任长沙师范、湖南省立第一女子师范的校长，精心治理三所学校，继续实践他教育救国的宏愿。
随着国民党一大召开，国共合作，国民党实行“联俄、联共、扶助农工”的三大政策。在中共湖南省委组织部部长何叔衡的建议下，徐特立参加了国民党左派，以图“一起来促进国民革命”。
1926年12月，他会见了回湖南考察农民运动的毛泽东，随后于1927年春回家乡调查农民运动的情况。农村翻天覆地的变化令他惊喜不已，他开始认识到“少数学生无法挽回国运……教育救国是我30年来的一种幻想”，于是积极投身农民运动，加入大革命的洪流。
1927年3月，他担任湖南农民协会教育科科长兼湖南农民运动讲习所主任，还被选为国民党长沙市党部工农部部长，为发展湖南的工农运动做了大量的工作。然而，同年4月国民党右派公开叛变革命，5月21日长沙发生“马日事变”，共产党人和革命群众遭到疯狂屠杀。面对血雨腥风的白色恐怖，徐特立拒绝了反动派对他的拉拢、利诱，毅然决然地抛弃一切，冒着杀头的危险加入了中国共产党，成为一名坚强的共产主义战士。
对此，陆定一在《人民教育家》一文中给予了极高的评价：“人民教育家徐特立同志，就这样给全党同志上了第一课:困难时不要动摇，应当更坚定地奋斗，革命是一定胜利的。徐老给我们的教科书，就是他的入党，这本没有字的教科书，比什么教科书都好，也比什么教科书都重要。”
